Modelling Zinc Oxide for Nanoscale Applications

    Research output: PhD thesis

    2557 Downloads (Pure)

    Abstract

    I denne Ph.D. afhandling præsenteres bade teoretiske og eksperimentelle undersøgelser af zinkoxid (ZnO) nanostrukturer, med specielt fokus pa nanowires. Disse strukturer er interessante, da de for det frste er forholdsvis lette at fremstille og meget mekanisk stabile, og for det andet har elektroniske egenskaber med flere anvendelsesmuligheder både i den elektroniske og optiske industri. Som kraftigt halvledende materiale afhnger zinkoxids ledningsevne pa nanoskala i høj grad af elektronerne i materialets over
    ade. Dette betyder, at man pa den ene side kan styre ledningsevnen
    ved at styre over aden eller omgivelserne, og at man pa den anden side kan bruge ledningsevnen til at identicere omgivelserne. Man har saledes en variabel modstand på nanometer skala, der kan fungere som detektor.
    De optiske konsekvenser af denne elektroniske struktur er, at ZnO vekselvirker
    kraftigt med ultraviolet lys, mens materialet er nsten gennemsigtigt i det synlige
    spektrum. Nanostrukturerne har derfor flere lovende anvendelsesmuligheder, både indenfor solcelle-paneler og indenfor gennemsigtig elektronik.
    Indenfor det eksperimentelle arbejde er der blevet dyrket ZnO nanostrukturer
    ved hjlp af en PVD proces. De dyrkede wires er studeret i oplsning og a
    ejret på silicium wafers, og spektre for andenharmonisk generation og multi-foton luminicens er blevet målt og studeret. Den anden-harmoniske emission fra nanowirerne viste en markant anderledes intensitet-fordeling end den man malte for et ZnO krystal under de samme forhold.
    Størstedelen af arbejdet har ligget i den teoretiske behandling, hvor
    flere forskellige kvantemekaniske metoder er blevet anvendt til belysning af forskellige egenskaber ved ZnO nanostrukturer.
    Mesoskopiske strukturer er blevet behandlet i en eektiv masse elektron model,
    hvor eekten af urenheder og den elektroniske lokalisering blev behandlet bade analytisk og numerisk. Disse eekters konsekvenser for det optiske spektrum blev
    ligeledes behandlet. Det blev saledes eftervist, hvordan absorptionstoppene splittedes ved brud pa den hexagonale symmetri, og hvordan et tilvkst i elektronttheden gav anledning til små forskydninger af toppene pga. ændringerne i det samlede baggrundspotential.
    En mere fuldstndig kvantemekanisk behandling af ZnO over
    ader og wires blev
    57
    58
    gennemfrt vha. DFT og SCC-DFTB modeller. En PAW-DFT model blev brugt til
    at studere en ZnO over
    ades elektroniske egenskaber, samt den eekt adsorberede
    brintatomer havde pa bandstrukturen. Det blev herigennem illustreret, hvordan
    det adsorberede brint ndrede over
    adegeometrien, bandt over
    ade-elektronerne og
    mindskede materialets ledningsevne. En SCC-DFTB model blev prsenteret, og modellens
    alsidighed blev dokumenteret gennem anvendelse pa talrige testsystemer. Modellen
    kunne bade beskrive ZnO's FCC struktur under tryk, savel som mange af de
    over
    adegeometrier der forventes at opsti i nanostrukturer. Bandstrukturen kunne
    beskrive et fornuftigt bandgab, og den energetiske fordeling af valensbandene stemte
    godt overens med den eksperimentelt bestemte. Med den bedre skalering kunne modellen
    deslige bruges til at illustrere eekten af over
    aderelaxering og brintterminering
    i nogle strre ZnO nanowirer. Yderligere blev det illustreret, hvorledes en delvis
    over
    adeterminering kunne gre wirerne ledende.
    Endelig blev de optiske egenskaber for ZnO nanowires og kulstof nanorr under
    ind
    ydelse af et kraftigt elektrisk felt studeret vha. tight-binding modeller. I
    ZnO nonoowirer blev det vist at Franz-Keldysh eekten var retningsafhngig pga.
    wurtzite-strukturens manglende rotationssymmetri. Absorptionsspektre for begge
    retninger blev derfor prsenteret. I nanorrene blev eekten af den kvadratiske
    elektro-optiske eekt og de hjere-ordens bidrag studeret srskilt, og sammenligninger
    af analytiske og numeriske resultatet prsenteret.
    En naturlig fortsttelse af dette arbejde ville vre en fuld relaxering af strre
    nanstrukturer i DFTB, samt en behandling af elektriske og optiske egenskaber i samme
    model. Tilsvarende abner modellens gode skalering op for studier af
    ere over
    ader,
    forskellige typer og ttheder af over
    adeadsorbater, og defekter. Perspektiverne for
    et videre studie af ZnO er derfor mange, og vrd at forflge i fremtiden.
    Original languageEnglish
    Publisher
    Electronic ISBNs978-87-89195-30-8
    Publication statusPublished - 2010

    Cite this